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9月5日，深圳大學謝和平院士與其博士生翟朔分別為通訊和第一作者，香港理工大學教授倪萌、南京工業大學教授邵宗平為共同通訊作者在《自然—能源》上發表研究成果。他們將機器學習、理論計算與陶瓷固體氧化物開發相結合，開發了一個經過實驗驗證的陰極材料機器學習篩選技術，快速、有效地從龐大的鈣鈦礦組分中篩選高活性固體氧化物燃料電池陰極材料。
實現煤炭清潔高效利用對我國能源結構改革具有重要戰略意義。然而，燃煤電廠受卡諾循環限制，單位發電量的煤炭消耗量較高，且難以破解二氧化碳排放的技術瓶頸。謝和平團隊提出并正在攻關的近零碳排放直接煤燃料電池發電技術可打破卡諾循環的限制，不通過燃燒，而是將改性煤炭的化學能通過電化學氧化過程直接轉換為電能，同時在系統內原位實現二氧化碳二次利用，具有能量轉換效率高、實現近零碳排放的特點。
針對傳統的材料設計、表征和測試方法需要漫長研究周期的問題，謝和平團隊將機器學習技術應用于針對固體氧化物燃料電池高活性陰極材料篩選的攻關研究。為了構建準確的機器學習模型，需要高質量的數據集、準確的鈣鈦礦氧化物描述符和合適的回歸模型，但目前學界還缺乏具有代表性的、能夠準確反映高溫下氧還原反應機理的物理描述符。為此，該研究引入了與高溫下鈣鈦礦氧化物氧還原反應動力學反應速率強烈相關的路易斯酸性強度（ISA）作為描述符，并驗證了8種不同回歸模型的有效性。
最終，他們從機器自動生成、預測的6871種不同鈣鈦礦氧化物中篩選出了4種鈣鈦礦陰極并成功合成。特別是，SCCN（Sr0.9Cs0.1Co0.9Nb0.1O3）、Ba0.4Sr0.4Cs0.2Co0.6Fe0.3Mo0.1O3（BSCCFM）在700 °C下的面積比電阻ASR僅為0.0101和0.0113 Ω cm2，接近于機器學習的預測值。在三維可視化示意圖中，4種陰極材料的本性活性Lg(ASR)符合與ISA描述符的大致線性趨勢。通過弛豫時間分布（DRT）模型與等效電路模型對其電化學交流阻抗譜進行分析與量化，4種鈣鈦礦氧化物陰極的中頻電阻呈現出較大的差異，并且具有顯著的熱激活特征，即表面氧轉移相關過程為氧還原反應動力學的決定步驟。
實驗表征與密度泛函理論（DFT）計算闡明了鈣鈦礦氧化物路易斯酸性調控策略提升本征活性機理，揭示了路易斯酸性在A位和B位離子的極化分布引起電子對的偏移，進而降低了氧空位的生成能和遷移能壘的機制。
該項研究成功將機器學習與高活性固體氧化物燃料電池陰極材料的開發相結合，實現了快速、有效地從龐大的鈣鈦礦組分中篩選高活陰極材料。作者表示，與高通量DFT計算方法相比，該方法無需建立分子模型，僅通過分子式對回歸模型進行訓練即可預測材料性能，打破了陰極材料開發效率低的技術壁壘，未來機器學習的發展還需要加快材料數據庫的建設。
該成果為謝和平團隊正在攻關的近零碳排放直接煤燃料電池發電技術提供了理論依據與技術支持。
相關論文信息：https://www.nature.com/articles/s41560-022-01098-3
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